Рамановское рассеяние на квантованных оптических фононах

Как известно, рамановское рассеяние на фононах происходит посредством электрон-фононного взаимодействия. Возможны взаимодействия двух типов. Одно, связанное со смещениями атомов, не требует, чтобы материал был полярным. Это механизм деформационного потенциала. В случае сверхрешетки оно аналогично эффекту в соответствую­щем объемном материале. Для систем типа Ge/Si или GaAs/AlAs это взаимодействие таково, что для рассеяния назад от плоскости [001] разре­шается только рассеяние на LO фононах. Если поляризации лазера e_i и рассеянного света e_s параллельны осям кристалла (или х, или у), LO рассеяние происходит при скрещенных поляризациях возбуждающего и рассеянного света. При вычислении матричного элемента деформационного потенциала электрон-фононного взаимодей­ствия для четных m осцилляции u_z в точности взаимоуничтожаются, и рассеяние остается запрещенным. Однако для т= 1 взаимного уничтожения не происходит, а для т = 3, 5,... оно происходит только частично: интенсивности рассеяния для квантованных мод с т m = 1, 3, 5,... должны быть приблизительно пропорциональ­ны 1, 3², 5²,...и т.д.

Второй тип взаимодействия, приводящий к рассеянию, является фрёлиховским взаимодействием. В этом случае в объ­емных материалах электрон-фононное взаимодействие обусловлено дальнодействующим характером кулоновского потенциала. Эффект рассеяния пропорционален разнице обратных масс электрона и дырки и величине дипольного момента фонона rе *. По­скольку сверхрешетки могут считаться кристаллами, указанный тип рассеяния также должен появляться для полярных мод, т.е. для LO _m фононов с нечетными т. Эффект должен уменьшаться при увеличении т (~ т^{– 2})и исчезать при рассеянии назад вдоль оси роста в случае больших периодов, поскольку энерге­тические зоны вдоль z становятся совершенно плоскими (обратные массы вдоль z обращаются в нуль). При рассеянии назад, когда свет распространяется в плоско­сти структуры (свет падает на край сверхрештки), подобный эффект также должен суще­ствовать: рамановский тензор пропорционален разности обратных масс электрона и дырки, которая не исчезает даже в случае большого периода.

Рассеяние для LO мод при четном т возможно, поскольку эти моды принадлежат к полностью симметричному представлению А точечной группы D _{2 d} сверхрешетки GaAs/AlAs. Матричный элемент перехода при рассеянии на четных фононах получен из фрёлиховского электрон-фононного взаимодействия, хотя соответствующий потенциал в сверхрешетке не является дальнодействующим: он не равен нулю только внутри монослоя материала одного типа и исчезает вне его из-за осцилляции потенциала. Поскольку рама­новский тензор будет содержать два взаимно уничтожающихся члена, вклю­чающих матричные элементы из-за зоны проводимости и валентной зоны. Взаимоуничтожение будет точным для бесконечно высоких электронных барьеров. Однако поскольку эти барьеры не бесконечны, некоторое взаимодействие обычно остается.

Рис. 62. Рамановский спектр сверхрешетки (GaAs)₁₆/(AlAs)₁₆ для скрещенных поляриза­ций при возбуждении аргоновым лазером с λ =514.5 нм. На вставке черные кружки соответствуют частотам этих мод в зависимости от волнового вектора k_т. Сплошной кривой показана дисперсия LO фононов объемного GaAs. Светлые кружки относятся к данным, полученным при параллельных поляризациях.

Таким образом, можно сделать вывод о том, что при скрещенных поляризациях должны наблюдаться моды с т = 1, 3, 5,..., а при параллельных поляризациях — моды c m = 2, 4,.... Проявление нечетных мод иллюстрируется рис. 62 для сверхрешетки (GaAs)₁₆/(AlAs)₁₆.

Следует обратить внимание в спектре на линии, соответствующие фононам с m= 1, 3,..., 11. Их частоты в зависимости от эффективного волнового вектора к_т построены на вставке к рисунку, и сравниваются с дисперсионными соотношениями объемного GaAs. Следует отметить, что согласие с экспериментом весьма хорошее. Кружки с двумя самыми большими частотами отвечают квантованным модам LO₂ и LO₄.