Модель упругого континуума. Лэмбовская мода

Континуальное приближение является подходом феноменологическим, так как в его рамках колебательная система рассматривается в виде упругого континуума. Так же как если рассматривать собственные колебания в струне, которые являются стоячими синусоидальными волнами, как и в плоской круглой пластине, где собственные колебания описываются функциями Бесселя с двумя квантовыми числами, так и колебание сферической частицы можно аппроксимировать колебаниями упругой сферы с тремя квантовыми числами.

Уравнение колебаний упругой сферы можно приближенно записать следующим образом:

.

Здесь u – смещение, ρ – плотность, С – упругая постоянная среды. Уравнение дает все решения задачи. Их удобно представить в виде функций от скалярного потенциала Ф_sν :

Ф_sν =J_l (kr) P_l^m (cos θ)cos mφ, l= 0, 1, 2, 3 …, m= –l…0…+1.

Здесь J_l (kr) – сферические функции Бесселя, P_l^m – полиномы Лежандра.

В результате получаются следующие виды решений:

1 L: grad | Φ _{n, l, m} |,

2 T₁: rot [ r/R Φ _{n, l, m} ],

3 T₂: R/ξ rot [ rot | r/R Φ _{n, l, m} | ]

4 S: grad [(r/R) ^l Y_{l, m} ],

где n, l, m – квантовые числа, R – радиус сферы.

Полное решение колебательного уравнения приводит к существованию трех типов волн. Одно решение L соответствует продольному колебанию. Для таких волн поле смещений является потенциальным, т.е. для вектора смещения div u _LA ≠ 0. Два других решения T ₁и T ₂ описывают поперечные волны. Для них div u _TA =0, т.е. поле поперечных волн является вихревым. Решение S соответствует поверхностным колебаниям, в которых амплитуда движений убывает по мере приближения к центру сферы. Решение задачи представляется через сферические функции Y_lⁿ, где l, n – квантовые числа. Некоторые из типов продольных волн с квантовыми числами n и l показаны на рис. 75.

11

Рис. 75. Некоторые типы колебаний упругой сферы с разными квантовыми числами (l и n).

Задача о собственных колебаниях однородного упругого тела сферической формы со свободной границей впервые была поставлена и решена Лэмбом еще в прошлом веке. Лэмб получил, что основная мода колебаний сферы, представляющая полносимметричное колебание, соответствующее попеременному сжатию и расширению сферы, имеет частоту, которая определяется упругой постоянной среды С ₁₁, плотностью среды ρ и радиусом сферы R.

или .

Во втором выражении с – скорость света, ν _l – продольная скорость звука, β – коэффициент, зависящий от соотношений продольной и поперечной скорости звука в полупроводнике.

Любопытно, что континуальное приближение (приближение упругого континуума) дает разумные значения частот основной моды даже для микроскопических размеров сферы. Так, стальной «шарик» диаметром 30Ǻ имеет частоту полносимметричной моды около 12 см^–1. Такое высокочастотное колебание попадает в далекую инфракрасную область спектра и может наблюдаться в рамановском рассеянии света. Это – так называемая Лэмбовская мода.

Рис. 76. Стоксовое и антистоксовое низкочастотное рамановское рассеяние для стекол, содержащих CdS_xSe_1-x нанокристаллов с разными радиусами a, указанными на рисунке.

Из рисунка 76 видно, что по мере роста размеров нанокристалла происходит сдвиг низкочастотного пика к рэлеевской линии. Эти данные хорошо соответствуют формуле. Рост интенсивности наблюдаемой низкочастотной особенности при увеличении размеров от 20Ǻ до 75Ǻ указывает на повышение концентрации кристаллической фазы в стеклянной матрице.

Кроме низкочастотной области квантово-размерные эффекты проявляются в области оптических колебаний нанокристалла. На рис. 77 представлен экспериментальный спектр рамановского рассеяния нанокристалла смешанных полупроводников CdS_xSe_1-x (при x= 0, 35) во фторфосфатной стеклообразной матрице

Рис. 77. Экспериментальный спектр нанокристалла смешанного полупроводника CdS_xSe_1-x при x =0.40 в матрице стекла при возбуждающей линии λ =514.5 нм.

Поскольку смешанные кристаллы CdS_xSe_1-x обнаруживают двухмодовое поведение, в спектре КР в области фундаментальных колебаний наблюдаются одновременно две линии, частоты которых близки к частотам чистых соединений вблизи 200 см^–1 и 300 см^–1и соответствующие продольным частотам объемного кристалла.

Из этого рисунка и из рис. 78, где приведены большое количество экспериментальных спектров этих полупроводников, хорошо видна большая ширина и асимметричность контуров наблюдаемых линий. Это связано с тем, что в идеальном объемном кристалле в комбинационном рассеянии могут участвовать только фононы с волновым вектором k =0 (центр зоны Бриллюэна), а в нанокристалле, где фононы пространственно ограничены малым объемом периодической структуры, существует неопределенность в значении волнового вектора k, и в спектре КР могут проявляться фононы со всех точек зоны Бриллюэна. Конкретизация модели пространственной локализации фонона позволяет определить те моды, которые ответственны за конфайнментное состояние фонона в нанообъекте, и вычислить их мощность.

Рис. 78. Спектры КР, полученные для одного из образцов при возбуждении различными длинами волн аргонового лазера и из различных областей образца, показанного на врезке.
Цифрами указаны длины волн в ангстремах.